Начало 60-х годов оказалось для Н. И. Толстого чрезвычайно продуктивным в научном отношении. В сущности, к этому времени восходят и другие главные его замыслы, породившие со временем целые научные направления и крупные предприятия и продолжавшие оставаться в сфере внимания ученого до конца жизни. Занятия проблематикой литературных языков не вытеснили других его интересов – к диалектологии, географии славянской лексики, к лексической типологии. Богатый опыт диалектологических экспедиций в Бессарабии, Приазовье и Болгарии, постоянное внимание к диалектным словарям (всю жизнь Никита Ильич любил их читать подряд) и исследованиям всех славянских стран, к истории славянских языков, хорошая начитанность в этнографической литературе, к которой Н. И. проявлял особый интерес с молодых лет, обеспечивали ему широкий славистический кругозор и позволяли учитывать в диалектологических разысканиях общеславянскую пространственную и историческую перспективу. В 1963 г. Н. И. публикует первую статью «Из опытов типологического исследования славянского словарного состава» [Толстой 1963], в которой он предлагает свой метод сравнения лексических систем путем реконструкции семантических микрополей на основе амплитуды колебания опорного слова. Он берет группу праславянских слов, известных всем славянским языкам и диалектам, – дождь – погода – время – год (година) – час – и показывает, что все они связаны семантической непрерывностью, т. е., например, слово година может иметь (в разных диалектах) значения и ‘время’, и ‘погода’, и ‘год’, и ‘час’, и ‘дождь’, и задача лингвиста (диалектолога и семасиолога) – объяснить этот набор значений и их историческое развитие.
В 1962 г. по инициативе Н. И. Толстого Институт славяноведения снаряжает первую экспедицию в Полесье с целью сбора лексического материала для «Полесского диалектного словаря». Интерес к этому краю объяснялся и его сравнительно малой изученностью, и сохранявшимися в нем в силу географических и экономических условий архаическими формами жизни, быта, языка, культуры, и, наконец, его центральным положением в восточнославянском диалектном ареале на границе украинского, белорусского и русского языковых массивов. Более того, Полесье признавалось некоторыми историками даже прародиной славян, либо частью ее, либо территорией, вплотную к ней примыкавшей. Почти на четверть века Полесье (южные области Белоруссии, северные области Украины и крайняя западная часть русского этнокультурного ареала – Брянская область) стало для Н. И. и его учеников и последователей центром научного притяжения, полигоном диалектологической и позже – этнолингвистической полевой работы.
Полесье привлекало Н. И. Толстого не только как одна из слабо изученных славянских зон (его даже называли белым пятном на карте славянства), но и как область, способная послужить своеобразной моделью праславянского языкового существования. Н. И. смотрел на Полесье из общеславянской перспективы, «общеславянским взором». Были составлены специальные подробные вопросники по разным разрядам лексики – обозначающей явления природы, рельеф, растительный и животный мир, предметы материальной культуры, некоторые сферы хозяйственной деятельности (земледелие, рыболовство, пчеловодство, ткачество, гончарство и др.). Собранные лексические материалы, серьезно обогатившие общеславянский лексический фонд, нашли отражение в нескольких сборниках, изданных в Москве [Полесье 1968; Лексика Полесья 1968] и Минске [Лексіка Палесся 1971]; они до сих пор неизменно цитируются в лексикологических и этимологических работах.
Сам Н. И., занимавшийся сбором материала по местной географической терминологии (названия рельефа – гор, холмов, низин, лесов и т. д.), впоследствии обобщил этот материал в книге «Славянская географическая терминология» [Толстой 1969], где даны подробные сведения о географии и семантическом развитии древнейших славянских географических терминов, таких как бор, дубрава, гай, полоне, полонина, край, берег, верх, низ, названия безлесного пространства (гало, луг, остров, кряж, груда-гряда, веретье, ляда-лядина), названия болот (твань, пелька, плав, трясина, смуга и др.), названия омутов, ям, луж и др. В книге показаны также системные связи (пересечения) географической терминологии с анатомической лексикой (голова, чело, лоб, нос, око, устье, хребет и др.), названиями посуды (кадолб, казан, котел, крина, макотра, лонец и др.), с терминологией ткаческих орудий (бердо, било, лядо, гребень, прясло и др.), лексикой строительства (окно, гряда, порог, гора, верх, дол и т. п.), с названиями скошенной травы (болото, болотина, берег, гало, лядо, поплав, багнина) и др. Это исследование легло в основу докторской диссертации, защищенной Н. И. в 1973 г. в Ленинградском университете.
Уже в первых экспедициях стало понятно, что даже для изучения лексики природы и материальной культуры недостаточно руководствоваться одними лишь лексическими вопросниками, как бы тщательно они ни были составлены. Необходимы глубокие познания в области самого уклада жизни, хозяйственных традиций и приемов, старинных представлений жителей Полесья об окружающем мире. Тем более невозможно «чисто лингвистическое» изучение лексики духовной культуры без обращения к верованиям, обрядам, повседневным правилам жизни, мифологическим представлениям носителей языка. Непосредственное погружение в жизнь полесской деревни – особенно для тех, кто был вооружен «общеславянским зрением», – подтвердило исключительную архаику Полесья в отношении языка, обрядов, верований, мифологических представлений. Оказалось, что и спустя полвека в Полесье можно изучать «славянские древности», пользуясь специально составленными программами с учетом общеславянской перспективы, что «современные» данные могут дать для реконструкции и изучения славянских древностей больше, чем скудные свидетельства письменных памятников и даже чем нередко богатые, но отрывочные или локально ограниченные свидетельства собирателей XIX и начала XX века. В этом Н. И. Толстой следовал замечательному этнографу и диалектологу Д. К. Зеленину, работы которого он ценил исключительно высоко (Н. И. был инициатором переиздания главных трудов Д. К. Зеленина и автором предисловия к первому тому его избранных трудов).